Penurunan kualitas air bersih akibat limbah industri, khususnya zat warna non-biodegradable, seperti metilen biru (MB), menjadi masalah lingkungan yang serius. Penelitian ini bertujuan untuk mengoptimalkan pH, waktu penyinaran, dan konsentrasi MB dalam proses fotodegradasi menggunakan komposit Fe3O4-ZnO-bentonit di bawah iradiasi sinar UV. Metode Response Surface Methodology (RSM) dan desain Central Composite Design (CCD) digunakan untuk mengevaluasi interaksi antar parameter dan menentukan kondisi optimum. Hasil menunjukkan kondisi optimum pada pH 9, konsentrasi MB 40 ppm dan waktu penyinaran 100 menit. Analisis regresi dan ANOVA mengungkapkan bahwa tidak ada variabel bebas atau interaksi antarvariabel yang signifikan mempengaruhi respon degradasi (p-value > 0,05), serta tidak adanya masalah multikolinieritas dalam model (VIF mendekati 1). Solusi optimal dari software MiniTab yang dihasilkan dari hasil persamaan regresi, counter plot dan 3D surface (variabel konsentrasi, pH dan waktu), serta analisis ANOVA menunjukkan pH 4,56618; konsentrasi MB 46,4554 ppm dan waktu penyinaran 143,863 menit dengan tingkat degradasi 97,28%.